Kjerneforskning - Nuclear forensics

Kjerneforskning er etterforskning av kjernefysiske materialer for å finne bevis for kilden, menneskehandel og berikelse av materialet. Materialet kan gjenvinnes fra forskjellige kilder, inkludert støv fra nærheten av et atomanlegg, eller fra radioaktivt rusk etter en atomeksplosjon .

Resultatene av kjernefysisk rettsmedisinsk testing brukes av forskjellige organisasjoner til å ta avgjørelser. Informasjonen er vanligvis kombinert med andre informasjonskilder, for eksempel rettshåndhevelse og etterretningsinformasjon .

Historie

De første beslagene av kjernefysisk eller på annen måte radioaktivt materiale ble rapportert i Sveits og Italia i 1991. Senere skjedde det rapporter om hendelser med kjernefysisk materiale i Tyskland, Tsjekkia, Ungarn og andre sentraleuropeiske land. Nuclear Forensics ble en ny gren av vitenskapelig forskning med den hensikt å ikke bare bestemme materialets natur, men også den tiltenkte bruken av det beslaglagte materialet, så vel som dets opprinnelse og om de potensielle menneskehandelene. Kjerneforskning er avhengig av å gjøre disse bestemmelsene gjennom målbare parametere, inkludert, men ikke begrenset til kjemiske urenheter, isotopisk sammensetning, mikroskopisk utseende og mikrostruktur. Ved å måle disse parametrene kan det trekkes konklusjoner om materialets opprinnelse. Identifikasjon av disse parametrene er et kontinuerlig forskningsområde, men datatolkning er også avhengig av tilgjengeligheten av referanseinformasjon og kunnskap om drivstoffcelleoperasjonene.

De første undersøkende radiokjemiske målingene begynte i de første dagene av kjernefisjon. I 1944 gjorde det amerikanske luftforsvaret de første forsøkene på å oppdage fissiogene ¹³³ Xe i atmosfæren for å indikere produksjonen av plutonium gjennom bestråling av uran og kjemisk opparbeidelse i et forsøk på å samle etterretning om statusen til det tyske atomprogrammet . Imidlertid ble ingen ¹³³ Xe oppdaget. I de påfølgende årene ble det stadig mer verdifullt å samle informasjon om det sovjetiske atomvåpenprogrammet , som resulterte i utvikling av teknologier som kunne samle luftbårne partikler i et WB-29 værrekognosasjonsfly. 3. september 1949 ble disse partiklene brukt til å bestemme at detonasjonstiden til den første sovjetiske atomtesten, " Joe 1 ". Videre analyse avslørte at denne bomben var en kopi av " Fat Man ", som var bomben som ble kastet på Nagasaki i 1945. Denne undersøkende metoden kombinerte radiokjemi og andre teknikker for å samle etterretning om atomaktiviteter.

De første beslagene av kjernefysiske materialer fra menneskehandel tidlig på 1990-tallet tillot at den nukleare rettsmedisinske metoden ble vedtatt av et bredere vitenskapelig samfunn. Da vitenskapelige laboratorier utenfor våpen- og etterretningssamfunnet interesserte seg for denne metoden, ble begrepet "Nuclear Forensics" laget. I motsetning til standard kriminalteknikk, fokuserer kjerneforskning hovedsakelig på kjernefysisk eller radioaktivt materiale og har som mål å gi kunnskap om den tiltenkte bruken av materialene.

I 1994 ble 560 gram plutonium og uranoksid fanget opp på München flyplass i et fly som kom fra Moskva. Den nøyaktige sammensetningen var 363 gram plutonium (hvorav 87% var Plutonium-239 ) og 122 gram uran. Senere kom det frem gjennom en tysk parlamentarisk etterforskning at kjøpet hadde blitt arrangert og finansiert av den tyske føderale etterretningstjenesten .

Kronometri

Å bestemme alder av et kjernefysisk materiale er avgjørende for etterforskning av kjernefysisk rettsmedisin. Dateringsteknikker kan brukes til å identifisere kilden til et materiale, samt prosedyrer utført på materialet. Dette kan hjelpe til med å bestemme informasjonen om den potensielle deltakeren i "alderen" til materialet av interesse. Nuklider , relatert gjennom radioaktive forfallsprosesser, vil ha relative prøvekonsentrasjoner som kan forutsies ved hjelp av foreldredatter- veksterligninger og relevante halveringstider. Fordi radioaktive isotoper forfaller med en hastighet som bestemmes av mengden av isotopen i en prøve og halveringstiden til den overordnede isotopen, kan den relative mengden av forfallsproduktene sammenlignet med foreldreisotopene brukes til å bestemme "alder". Tunge elementnuklider har et 4n + 2 forhold, hvor massetallet delt på 4 etterlater en rest av to. Forfall nettverket begynner med ²³⁸ Pu og fortsetter gjennom veksten av langlivede ²³⁴ U, ²³⁰ Th og ²²⁶ Ra. Hvis et medlem av 4n + 2 forfallskjeden renses, vil det umiddelbart begynne å produsere etterkommende arter. Tiden siden en prøve sist ble renset kan beregnes ut fra forholdet mellom to konsentrasjoner blant de råtnende nuklider.

I det vesentlige, hvis et kjernefysisk materiale har blitt gjennomført gjennom en raffinementprosess for å fjerne datterarten, kan tiden som har gått siden rensing bli "tilbakekalkulert" ved å bruke radiokjemiske separasjonsteknikker i forbindelse med analytisk måling av de eksisterende foreldre-datter-forholdene. For eksempel kan α-forfallet fra ²³⁹ Pu til ²³⁵ U brukes som et eksempel på denne prosedyren. med den forutsetningen av en perfekt rensing tid T ₀ så vil det være et lineært forhold mellom den i-veksten av ²³⁵ U og medgått tid etter rensing. Det er imidlertid forskjellige tilfeller der sammenhengen ikke er like klar. Denne strategien gjelder kanskje ikke når foreldre-datterparet oppnår sekulær likevekt veldig raskt, eller når halveringstiden til datterenuklidet er betydelig kortere enn tiden som har gått siden rensing av kjernefysisk materiale, f.eks. ²³⁷ Np / ²³³ Pa. mulig komplikasjon hvis ikke-ekvivalent metall / ion-transport for foreldre og datterarter i miljøprøver kan komplisere eller ugyldiggjøre bruken av kronometriske målinger. Spesielle aldersdatingforhold eksisterer, inkludert de ofte brukte ²³⁴ U / ²³⁰ Th- og ²⁴¹ Pu / ²⁴¹ Am-kronometre. Under spesielle omstendigheter kan foreldre / barnebartsforhold brukes til å belyse alderen til kjernefysiske materialer når materialet med vilje er laget for å se eldre ut ved tilsetning av datternuklider.

Kronometri er basert på konseptet at sammensetningen av det kjernefysiske materialet endres når prøvene fremstilles og analyseres. Denne barrieren kan være betydelig for arter som raskt forfaller eller hvis datterprodukter frembringer spektrale forstyrrelser. Forfallet på ²³³ U har for eksempel ved _1/2 ~ 1.6x10 ⁵ år, noe som er raskt sammenlignet med mange arter og gir ²²⁹ Th, som avgir en α-partikkel som er isoenergisk, med samme energi som foreldrene. For å unngå dette, brukes nylagede prøver samt komplementære analysemetoder for sikker karakterisering av kjernefysiske materialer. Forfallet av atomprøver gjør raske analysemetoder svært ønskelige.

Separasjoner

Kjemiske separasjonsteknikker brukes ofte i kjerneforskning som en metode for å redusere interferensene og for å lette måling av lavnivå radionuklider. Rensing som skjer raskt når avkom i vekst begynner umiddelbart etter rensing er ideell.

Anion Exchange

Metoder for separering av anionbytter brukes mye i rensing av aktinider og aktinidbærende materialer ved bruk av harpikssøyler. De anioniske aktinidkompleksene beholdes av anionbyttersteder som er på harpiksen, og nøytrale arter passerer uberørt gjennom kolonnen. Deretter kan den tilbakeholdte art elueres fra kolonnen ved omdannelse til et nøytralt kompleks, typisk ved å endre den mobile fasen som passeres gjennom harpikssengen. Anion-utvekslingsbaserte separasjoner av aktinider, selv om de er verdsatt for enkelhet og mye brukt, har en tendens til å være tidkrevende og er sjelden automatiserte. De fleste er fortsatt avhengige av tyngdekraften. Å øke hastigheten på mobilfasen har en tendens til å introdusere problemer som urenheter og sette fremtidige undersøkelser i fare. Derfor er det fortsatt behov for utvikling av denne teknikken for å tilfredsstille de nukleare rettsmedisinske forskningsprioritetene.

Co-nedbør

Aktinidisolasjon ved co-utfelling brukes ofte til prøver med relativt store volumer for å konsentrere analytter og fjerne forstyrrelser. Aktinidbærere inkluderer jernhydroksider , lantanidfluorider / hydroksider , mangandioksid og noen få andre arter.

Analyse

Et bredt spekter av instrumentelle teknikker brukes i kjernefysisk rettsmedisin. Radiometriske tellingsteknikker er nyttige når man bestemmer forfallsprodukter av arter med korte halveringstider. For lengre halveringstider er uorganisk massespesifikasjon imidlertid et kraftig middel for å utføre elementæranalyse og bestemme isotopiske forhold. Mikroskopi-tilnærminger kan også være nyttige i karakterisering av et kjernefysisk materiale.

Telle teknikker

Tellingsteknikker av α, β, γ eller nøytron kan brukes som tilnærminger for analyse av kjernefysiske rettsmedisinske materialer som avgir forfallarter. De vanligste av disse er alfa- og gammaspektroskopi. β-telling brukes sjelden fordi de fleste kortlivede β-emittere også avgir karakteristiske γ-stråler og produserer veldig brede telletopper. Nøytrontelling er sjeldnere funnet i analytiske laboratorier, delvis på grunn av skjermingsproblemer hvis slike nøytronemittere blir introdusert i et telleanlegg.

Alpha-partikkel spektroskopi

Alfapartikkelspektroskopi er en metode for måling av radionuklider basert på utslipp av α-partikler . De kan måles av en rekke detektorer, inkludert væskesintillasjonsteller, gassioniseringsdetektorer og ion-implanterte silisium-halvlederdetektorer. Typiske alfapartikkelspektrometre har lav bakgrunn og måler partikler fra 3 til 10 MeV. Radionuklider som forfaller gjennom α-utslipp, har en tendens til å kaste ut α-partikler med diskrete, karakteristiske energier mellom 4 og 6 MeV. Disse energiene blir dempet når de passerer gjennom lagene av prøven. Å øke avstanden mellom kilden og detektoren kan føre til forbedret oppløsning, men redusert partikkeldeteksjon.

Fordelene med alfapartikkelspektroskopi inkluderer relativt billige utstyrskostnader, lav bakgrunn, høy selektivitet og gode gjennomstrømningsmuligheter ved bruk av flerkammersystemer. Det er også ulemper med alfapartikkelspektroskopi. En ulempe er at det må være betydelig prøveforberedelse for å oppnå nyttige spektroskopikilder. Det er også nødvendig med spektrale forstyrrelser eller gjenstander fra omfattende preparering før telling, for å minimere denne syren med høy renhet. En annen ulempe er at målinger krever en stor mengde materiale som også kan føre til dårlig oppløsning. Dessuten er uønsket spektral overlapping og lange analysetider ulemper.

Gamma-spektroskopi

Gamma-spektroskopi gir resultater som er konseptuelt ekvivalente med alfa-partikkel-spektroskopi , men kan resultere i skarpere topper på grunn av redusert demping av energi. Noen radionuklider produserer diskrete γ-stråler som produserer energi mellom noen få KeV til 10 MeV som kan måles med et gammastrålespektrometer . Dette kan oppnås uten å ødelegge prøven. Den vanligste gammastråledetektoren er en halvledergermaniumdetektor som gir større energioppløsning enn alfa-partikkelspektroskopi , men gammaspektroskopi har bare en effektivitet på noen få prosent. Gammaspektroskopi er en mindre følsom metode på grunn av lav detektoreffektivitet og høy bakgrunn. Gammaspektroskopi har imidlertid fordelen av å ha mindre tidkrevende prøveprosedyrer og bærbare detektorer for feltbruk.

Massespektrometri

Massespesifikke teknikker er avgjørende i kjerneforskningsanalyse. Massespesifikasjoner kan gi grunnleggende og isotopisk informasjon. Massespesifikasjon krever også mindre prøvemasse i forhold til tellingsteknikker. For kjernefysiske rettsmedisinske formål er det viktig at massespektrometri gir utmerket oppløsning for å skille mellom lignende analytter, f.eks. ²³⁵ U og ²³⁶ U. Ideelt sett bør massespesifikasjoner tilby utmerket oppløsning / masse overflod, lav bakgrunn og riktig instrumentell funksjon.

Termisk ionisering MS

I termisk ionisering massespektrometri avsettes små mengder høyt renset analyt på et rent metallfilament. Rhenium eller wolfram brukes vanligvis. Prøven oppvarmes i vakuum av ionekilden ved å påføre en strøm til filamentene. En del av analytten vil bli ionisert av glødetråden og deretter ledes nedover flyrøret og separeres basert på masse til ladningsforhold. Store ulemper inkluderer tidkrevende forberedelse og ineffektiv analytionisering.

Multi-Collector induktivt koblet plasma-massespektrometri

Dette er en ofte brukt teknikk i kjernefysisk rettsmedisin. I denne teknikken forstøves en renset prøve i et sprøytekammer og deretter suges inn i et plasma. Den høye temperaturen i plasma fører til prøvedissosiasjon og høy effektivitet av ioniseringen av analytten. Ionene går deretter inn i massespektrometeret der de diskrimineres basert på masse basert på et dobbeltfokuseringssystem. Ioner av forskjellige masser oppdages samtidig av en gruppe detektorer som ligner på de som brukes i massespesifikasjonen for termisk ionisering. MC-ICP-MS har en raskere analyse fordi den ikke krever langvarig forberedelse av filament. For høy kvalitet er det imidlertid et krav om omfattende rengjøring av prøvene. Argonplasma er også mindre stabilt og krever relativt dyrt utstyr så vel som dyktige operatører.

Sekundær-ion MS

SIMS er en mikroanalytisk teknikk som er verdifull for tredimensjonal analyse av en materialers elementære sammensetning og isotopforhold. Denne metoden kan brukes i karakterisering av bulkmaterialer med en deteksjonsgrense i området for lave deler per milliard (10 ⁻⁹ eller ng / g). Partikler så små som noen få hundre nanometer kan oppdages. Ionproduksjon i denne teknikken er avhengig av bombardement av faste prøver med en fokusert stråle av primære ioner. De forstøvede sekundære ionene er rettet mot massespektrometrisystemet som skal måles. Sekundære ioner er et resultat av overføring av kinetisk energi fra primærionene. Disse primære ionene trenger inn i den faste prøven til en viss dybde. Denne metoden kan brukes til å oppdage ethvert element, men sputteringsprosessen er svært matriksavhengig og ionutbyttet varierer.

Denne metoden er spesielt nyttig, fordi det kan være fullt automatisert å finne uranpartikler i en prøve på mange millioner partikler i løpet av noen timer. Partikler av interesse kan deretter avbildes og videre analyseres med veldig høy isotopisk presisjon .

Ytterligere kjerneforskningsmetoder

Tallrike ytterligere tilnærminger kan benyttes i avhør av beslaglagt kjernefysisk materiale. I motsetning til tidligere nevnte analyseteknikker har disse tilnærmingene fått relativt liten oppmerksomhet de siste årene når det gjelder ny fremgang, og krever vanligvis større mengder prøve.

Skannende elektronmikroskop

Den scanning elektronmikroskop kan gi bilder av et objekt overflate ved høy forstørrelse med en oppløsning i størrelsesorden nanometer. En fokusert stråle av energiske elektroner blir skannet over prøven, og elektroner som en tilbakespredning eller avgir fra prøveoverflaten blir oppdaget. Bilder er konstruert ved å måle svingningene til elektroner fra prøvestrålens skanneposisjon. Disse dataene er nyttige for å bestemme hvilken prosess som kan ha blitt brukt i materialproduksjonen og for å skille mellom materialer av forskjellig opprinnelse. Måling av tilbakespredte elektroner belyser det gjennomsnittlige atomnummeret til området som skannes. De emitterte eller sekundære elektronene gir topologisk informasjon. Dette er en relativt rett frem teknikk, men prøver må være utsatt for å være under vakuum og kan kreve forbehandling.

Røntgenfluorescens

Røntgenfluorescens gir rask og ikke-destruktiv bestemmelse av elementersammensetningen til et kjernefysisk materiale basert på påvisning av karakteristiske røntgenstråler . Direkte prøvebestråling muliggjør minimal prøveforberedelse og bærbar instrumentering for feltutplassering. Den deteksjonsgrense er 10 ppm. Dette er godt over massespektrometri. Denne teknikken blir ofte hindret av matriseeffekter, som må korrigeres for.

Neutronaktiveringsanalyse

Neutronaktiveringsanalyse er en kraftig ikke-destruktiv metode for å analysere elementer med mellom til høyt atomnummer. Denne metoden kombinerer eksitasjon ved kjernefysisk reaksjon og strålingstellingsteknikker for å oppdage forskjellige materialer. Måling av karakteristisk stråling etter bombardementets fullføring er en indikasjon på elementene av interesse. Ligningen for produksjonsproduktet er gitt av: hvor er startanalyten, er det innkommende nøytronet, er det eksiterte produktet og er den påviste strålingen som skyldes de-eksitering av produktsorten. ${\ displaystyle A + n \ til B ^ {*} + \ gamma}$${\ displaystyle A}$${\ displaystyle n}$${\ displaystyle B ^ {*}}$${\ displaystyle \ gamma}$

Fordelene med denne teknikken inkluderer analyse av flere elementer, utmerket følsomhet og høy selektivitet, og ingen tidkrevende separasjonsprosedyrer. En ulempe er kravet til en atomreaktor for prøveforberedelse.

Røntgenabsorpsjonsspektroskopi

Røntgenabsorpsjonsspektroskopi (XAS) er demonstrert som en teknikk for kjerneforskningsundersøkelser som involverer uranspesiering. Både den nedre energi nær kant (XANES) og høyere energi finstruktur (EXAFS) analytiske metoder kan være nyttige for denne type karakterisering. Vanligvis brukes XANES for å bestemme oksidasjonstilstanden til det absorberende uranatomet, mens EXAFS kan brukes til å bestemme dets lokale atommiljø. Denne spektroskopiske metoden, når den er kombinert med røntgendiffraksjon (XRD), vil være mest fordelaktig for komplekse kjerneforskningsundersøkelser som involverer arter med forskjellige oksidasjonstilstander.

Objektiv fareanalyse

Objektiv fargeanalyse kan utføres ved hjelp av digitale bilder tatt med et digitalt kamera, enten i felten eller i et laboratorium. Denne metoden ble utviklet for å erstatte subjektiv fargerapportering, for eksempel øyeobservasjoner, med kvantitative RGB- og HSV-verdier. Metoden har tidligere blitt demonstrert på termisk behandling av uranylperoksydpulver, som gir karakteristiske gule til brune fargetoner. Derfor blir denne metoden bemerket som spesielt nyttig for å bestemme termisk prosesseringshistorikk, spesielt der fargeforandringer forekommer i uranforbindelser med forskjellige oksidasjonstilstander.

Referanser