Attosecond fysikk - Attosecond physics

Høyharmonisk generasjon i krypton . Denne teknologien er en av de mest brukte teknikkene for å generere attosecond -utbrudd av lys.

Attosekundfysikk, også kjent som attofysikk, eller mer generelt attosekundvitenskap , er en gren av fysikk som omhandler fenomener i lysstoffinteraksjon der attosekund ( 10-18 s) fotonpulser brukes til å avdekke dynamiske prosesser i materie med en tidsoppløsning uten sidestykke.

Attosekund vitenskap benytter hovedsakelig pumpe-probe spektroskopiske metoder for å undersøke den fysiske prosessen er av interesse. På grunn av kompleksiteten i dette fagfeltet krever det generelt et synergistisk samspill mellom toppmoderne eksperimentelle oppsett og avanserte teoretiske verktøy for å tolke dataene som samles inn fra attosecond-eksperimenter.

Hovedinteressene for attosekundfysikk er:

  1. Atomfysikk : undersøkelse av elektronkorrelasjonseffekter , forsinkelse i fotoemisjon og ioniseringstunnel .
  2. Molekylær fysikk og molekylær kjemi : elektronisk bevegelses rolle i molekylære eksiterte tilstander (f.eks. Ladningsoverføringsprosesser ), lysindusert fotofragmentering og lysinduserte elektronoverføringsprosesser .
  3. Faststoffysikk : undersøkelse av exciton dynamikk i avanserte 2D materialer , petahertz ladningsbærerbevegelse i faste stoffer, ring dynamikk i ferromagnetiske materialer .

Et av hovedmålene med attosekundvitenskap er å gi avansert innsikt i kvantedynamikken til elektroner i atomer , molekyler og faste stoffer med den langsiktige utfordringen å oppnå sanntids kontroll av elektronbevegelsen i materie .

Den nåværende verdensrekorden for den korteste lyspulsen generert av menneskelig teknologi er 43 as.

Introduksjon

Fremveksten av bredbånds-titan-dopet safirbaserte (Ti: Sa) lasere (1986), chirped pulsforsterkning (CPA) (1988), spektral utvidelse av høyenergipulser (f.eks. Gassfylt hulkjernefiber via egen -fasemodulering ) (1996), speil-spredningskontrollert teknologi ( kvitrede speil ) (1994) og stabilisering av bæreromslag offset (2003) hadde muliggjort opprettelse av isolerte attosekund-lyspulser (generert av den ikke-lineære prosessen med høy -harmonikkgenerering i edel gass) (2004, 2006), som har født feltet attosekundvitenskap.

"Elektronbevegelse" i et hydrogenatom . Perioden for denne tilstanden superposisjon (1s-2p) er rundt 400 som.

Motivasjon til attosecond fysikk

Den naturlige tidsskalaen for elektronbevegelse i atomer , molekyler og faste stoffer er attosekundet (1 som = 10-18 s). Dette faktum er en direkte konsekvens av kvantemekanikklovene .

For enkelhets skyld, vurdere en kvantepartikkel i superposisjon mellom bakkenivå , energi og det første eksiterte nivået , av energi :

med og valgt som kvadratrøtter av kvantesannsynligheten for å observere partikkelen i den tilsvarende tilstanden.

er henholdsvis den tidsavhengige bakken og eksiterte tilstanden , med den reduserte Planck-konstanten.

Forventningsverdien til en generisk hermitisk og symmetrisk operatør, kan skrives som en konsekvens av at tidsutviklingen til denne observerbare er:

Selv om de to første begrepene ikke er avhengig av tid, gjør det tredje i stedet. Dette skaper en dynamikk for det observerbare med en karakteristisk tid , gitt av .

Evolusjon av radial sannsynlighetstetthet for superposisjonen mellom 1s og 2p tilstand i hydrogenatomer . Fargelinjen indikerer sannsynlighetstettheten som en funksjon av radius (x-aksen), hvor man kan finne partikkelen, og tid (y-aksen).

Som en konsekvens for energinivåer i området 10 eV , som er det typiske elektroniske energiområdet i materie,

den karakteristiske tiden for dynamikken til enhver tilknyttet fysisk observerbar er omtrent 400 som.

For å måle tidsutviklingen må man bruke et kontrollert verktøy eller en prosess med en enda kortere tidsvarighet som kan samhandle med den dynamikken.

Dette er grunnen til at attosekund-lyspulser brukes til å avsløre fysikken til ultra-raske fenomener i tidsdomenet få-femtosekund og attosekund.

Generering av attosekundpulser

For å generere en reisepuls med en ultrakort tidsvarighet, trengs to nøkkelelementer: båndbredde og sentral bølgelengde til den elektromagnetiske bølgen .

Fra Fourier -analyse , jo mer tilgjengelig spektral båndbredde for en lyspuls, jo kortere er potensielt tidens varighet.

Det er imidlertid en nedre grense for minimumsvarigheten som kan utnyttes for en gitt puls sentral bølgelengde . Denne grensen er den optiske syklusen.

Faktisk, for en puls sentrert i lavfrekvensområdet, f.eks. Infrarød (IR) 800 nm, er dens minimale tidsvarighet rundt 2,67 fs, hvor er lysets hastighet; mens for et lysfelt med sentral bølgelengde i ekstremt ultrafiolett (XUV) ved 30 nm er minimumsvarigheten rundt 100 as.

Dermed krever en mindre tidsvarighet bruk av kortere og mer energisk bølgelengde, til og med ned til mykt røntgen (SXR) -området.

Av denne grunn er standardteknikker for å lage attosekund-lyspulser basert på strålingskilder med brede spektrale båndbredder og sentral bølgelengde plassert i XUV-SXR-området.

De vanligste kildene som passer til disse kravene er oppsett av frielektronlasere (FEL) og generasjoner med høy harmonisk generasjon (HHG) .

Fysiske observerbare og attosecond eksperimenter

Når en attosekund -lyskilde er tilgjengelig, må man drive pulsen mot prøven av interesse og deretter måle dens dynamikk.

De mest egnede eksperimentelle observerbare for å analysere elektrondynamikken i materie er:

Pumpesondeteknikker brukes til å avbilde ultra-raske prosesser som forekommer i materie.

Den generelle strategi er å anvende en pumpe-probe ordningen for å "image" gjennom en av de nevnte målbare parametere de ultrarask dynamikk som forekommer i materialet som undersøkes.

Få-femtosekund IR-XUV/SXR attosekund-puls-pumpe-sondeksperimenter

Som et eksempel, i en typisk pumpe-sonde forsøksapparat, en attosekund (ven--SXR) puls og en intens ( W / cm 2 ) med lav frekvens infrarød puls med en varighet av noen få til flere titalls femtoseconds er kolineært på fokusert på studert prøve.

På dette tidspunktet, ved å variere forsinkelsen til attosekundpulsen, som kan være pumpe/sonde avhengig av eksperimentet, med hensyn til IR -pulsen (sonde/pumpe), registreres ønsket fysisk observerbar.

Den påfølgende utfordringen er å tolke de innsamlede dataene og hente grunnleggende informasjon om den skjulte dynamikken og kvanteprosessene som forekommer i utvalget. Dette kan oppnås med avanserte teoretiske verktøy og numeriske beregninger.

Ved å utnytte denne eksperimentelle ordningen kan flere typer dynamikk utforskes i atomer, molekyler og faste stoffer; typisk lysindusert dynamikk og utenfor-likevektsopphissede tilstander innen attosekund-tidsoppløsning.

Kvantemekanikkfundamenter

Attosekund fysikk vanligvis dreier seg om ikke-relativistiske bundne partikler og benytter elektromagnetiske felt med en moderat høy intensitet ( W / cm 2 ).

Dette faktum gjør det mulig å sette opp en diskusjon i et ikke-relativistisk og semiklassisk kvantemekanisk miljø for lys-materie-interaksjon.

Atomer

Oppløsning av tidsavhengig Schrödinger -ligning i et elektromagnetisk felt

Tidsutviklingen av en enkelt elektronisk bølgefunksjon i et atom, er beskrevet av Schrödinger -ligningen (i atomenheter ):

hvor lysstoff-interaksjonen Hamiltonian , kan uttrykkes i lengdemåleren , innenfor dipol-tilnærmingen, som:

hvor er Coulomb -potensialet til atomarten vurdert; er henholdsvis momentum og posisjonsoperatør; og er det totale elektriske feltet evaluert i nabo til atom.

Den formelle løsningen av Schrödinger -ligningen er gitt av propagatorformalismen :

hvor , er den elektronbølgefunksjonen ved tidspunktet .

Denne eksakte løsningen kan ikke brukes til nesten alle praktiske formål.

Imidlertid kan det bevises ved bruk av Dysons ligninger at den forrige løsningen også kan skrives som:

hvor,

er den begrensede Hamiltonian og er samspillet Hamiltonian.

Den formelle løsningen av Eq. , som tidligere bare ble skrevet som Eq. , kan nå betraktes i Eq. som en superposisjon av forskjellige kvantebaner (eller kvantebaner) , hver av dem med en særegen interaksjonstid med det elektriske feltet.

Med andre ord er hver kvantebane preget av tre trinn:

  1. En innledende utvikling uten det elektromagnetiske feltet . Dette er beskrevet av venstre sideterm i integralet.
  2. Deretter et "spark" fra det elektromagnetiske feltet , som "eksiterer" elektronet. Denne hendelsen skjer på et vilkårlig tidspunkt som uni-vokalt preger kvantebanen .
  3. En siste evolusjon drevet av både feltet og Coulomb -potensialet , gitt av .

Parallelt har du også en kvantebane som ikke oppfatter feltet i det hele tatt, denne banen er indikert med høyre sideterm i ekv. .

Denne prosessen er helt tid-reversibel , dvs. kan også forekomme i motsatt rekkefølge.

Ligningen er ikke enkel å håndtere. Fysikere bruker det imidlertid som utgangspunkt for numerisk beregning, mer avansert diskusjon eller flere tilnærminger.

For sterke feltinteraksjonsproblemer, hvor ionisering kan forekomme, kan man tenke seg å projisere ekv. i en viss kontinuumstilstand ( ubegrenset eller fri tilstand ) , med momentum , slik at:

er sannsynlighetsamplituden for å finne på et bestemt tidspunkt , sier elektronen i kontinuumet .

Hvis denne sannsynlighetsamplituden er større enn null, er elektronet foto-ionisert .

For de fleste søknader blir det andre uttrykket i ikke vurdert, og bare det første brukes i diskusjoner, derfor:

Ligning er også kjent som tids reversert S-matriseamplitude, og det gir sannsynligheten for foto-ionisering av et generisk tidsvarierende elektrisk felt.

Strong field approximation (SFA)

Strong field approximation (SFA), eller Keldysh-Faisal-Reiss-teorien er en fysisk modell, startet i 1964 av den russiske fysikeren Keldysh, brukes for tiden til å beskrive atferd (og molekyler) i intense laserfelt.

SFA er startteorien for å diskutere både høyharmonisk generasjon og attosekund pumpesonde-interaksjon med atomer.

Hovedantagelsen som er gjort i SFA er at fri-elektron-dynamikken domineres av laserfeltet, mens Coulomb-potensialet blir sett på som en ubetydelig forstyrrelse.

Dette faktum omformer ligning til:

hvor, er den Volkov Hamilton, her uttrykt for enkelhets skyld i hastighetsmåleren, med , den elektromagnetiske vektorpotensialet .

På dette tidspunktet, for å holde diskusjonen på sitt grunnleggende nivå, kan vi vurdere et atom med et enkelt energinivå , ioniseringsenergi og befolket av et enkelt elektron (enkelt aktiv elektron tilnærming).

Vi kan betrakte starttiden for bølgefunksjonsdynamikken som , og vi kan anta at elektronen i utgangspunktet er i atomgrunntilstanden .

Så det,

og

Videre kan vi betrakte kontinuum tilstander som plane bølgefunksjoner tilstand , .

Dette er en ganske forenklet antagelse, et mer fornuftig valg ville ha vært å bruke som kontinuumstilstand de eksakte atomspredningstilstandene.

Tidsutviklingen av enkle planbølgetilstander med Volkov Hamiltonian er gitt av:

her for konsistens med Eq. utviklingen har allerede blitt riktig konvertert til lengdemåleren.

Som en konsekvens uttrykkes den endelige momentumfordelingen av et enkelt elektron i et atom på ett nivå, med ioniseringspotensial , som:

hvor,

er dipolforventningsverdien (eller overgangsdipolmomentet) , og

er den semiklassiske handlingen .

Resultatet av Eq. er det grunnleggende verktøyet for å forstå fenomener som :

  • Den høyharmoniske generasjonsprosessen , som vanligvis er et resultat av sterk feltinteraksjon av edelgasser med en intens lavfrekvent puls ,
  • Attosekund pumpesonde eksperimenterer med enkle atomer.
  • Debatten om tunneltid .
Svake Attosekund-puls-sterke-IR-felt-atomer-interaksjoner

Attosekund pumpesondeeksperimenter med enkle atomer er et grunnleggende verktøy for å måle varigheten av en attosekundpuls og for å utforske flere kvanteegenskaper for materie.

Skjema for et sterkt IR -felt og en forsinket attosekund XUV -puls som interagerer med et enkelt elektron i et atom på ett nivå . XUV kan ionisere elektronet, som "hopper" i kontinuumet ved direkte ionisering (blå bane i figuren). IR-pulsen, senere, "streker" opp og ned i energi foto-elektronet. Etter samspillet har elektronen sluttenergi som senere kan detekteres og måles (f.eks. Apparat for flytur ). Multifotonioniseringsprosessen (rød bane i figuren) er også mulig, men siden den er relevant i forskjellige energiske regioner, kan den ignoreres.

Denne typen eksperimenter kan enkelt beskrives innenfor sterk felttilnærming ved å utnytte resultatene av ekv. , som diskutert nedenfor.

Som en enkel modell kan du vurdere samspillet mellom et enkelt aktivt elektron i et atom på ett nivå og to felt: en intens femtosekund infrarød (IR) puls ( ,

og en svak attosekundpuls (sentrert i den ekstreme ultrafiolette (XUV) regionen) .

Deretter resulterer det i å erstatte disse feltene med det

med .

På dette tidspunktet kan vi dele ligning. i to bidrag: henholdsvis direkte ionisering og sterk feltionisering ( flerfotonregime ).

Vanligvis er disse to begrepene relevante i forskjellige energiske regioner i kontinuumet.

Følgelig blir den sistnevnte prosessen sett bort fra den typiske eksperimentelle tilstanden, og bare direkte ionisering fra attosekundpulsen blir vurdert.

Siden attosekundpulsen er svakere enn den infrarøde, holder den . Dermed blir det vanligvis neglisjert i Eq. .

I tillegg til det, kan vi omskrive attosekund pulsen som en forsinket funksjon med hensyn til IR-feltet .

Derfor er sannsynlighetsfordelingen for å finne et elektron ionisert i kontinuum med momentum , etter at interaksjonen har skjedd (at ), i en pumpesondeeksperiment,

med en intens IR-puls og en forsinket attosekund XUV-puls, er gitt av:

med

Ligning beskriver foto-ioniseringsfenomenet tofarget interaksjon (XUV-IR) med et atom på ett nivå og et enkelt aktivt elektron.

Dette særegne resultatet kan betraktes som en kvanteinterferenseprosess mellom alle mulige ioniseringsbaner, startet av en forsinket XUV attosekundpuls, med en følgende bevegelse i kontinuumtilstandene drevet av et sterkt IR -felt.

Den resulterende 2D-foto-elektron ( momentum , eller ekvivalent energi , vs forsinkelse) distribusjon kalles streaking trace.

Attosecond teknikker

Her er listet opp og diskutert noen av de vanligste teknikkene og tilnærmingene som forfølges i attosecond forskningssentre.

Attosekund-metrologi med foto-elektron-spektroskopi (FROG-CRAB)

Simulering av et streakspor i Neon. Attosekundpulsvarigheten er 350 som, med sentral bølgelengde ved de 33 harmoniske av en 800 nm laser. 800 nm -pulsen, som har rollen som å strekke opp og ned av fotoelektronsporet, har en varighet på 7 fs med en toppintensitet på 5 TW/cm 2 .

En daglig utfordring innen attosekundvitenskap er å karakterisere de timelige eiendommene til attosekundpulsene som brukes i alle pumpesondeeksperimenter med atomer, molekyler eller faste stoffer.

Den mest brukte teknikken er basert på den frekvensoppløste optiske gating for en fullstendig rekonstruksjon av attosecond bursts (FROG-CRAB).

Den største fordelen med denne teknikken er at den tillater å utnytte den bekreftede FROG- teknikken, utviklet i 1991 for pikosekund-femtosekund-pulskarakterisering, til attosekundfeltet.

CRAB er en forlengelse av FROG, og den er basert på den samme ideen for feltrekonstruksjonen.

Med andre ord, FROG-CRAB er basert på konvertering av en attosekundpuls til en elektronbølgepakke som frigjøres i kontinuum ved atomfoto-ionisering, som allerede beskrevet med ekv. .

Rollen til den lavfrekvente drivende laserpulsen (f.eks. Infrarød puls) er å oppføre seg som port for tidsmåling.

Ved å utforske forskjellige forsinkelser mellom lavfrekvensen og attosekundpulsen kan du få et streakspor (eller streakspektrogram).

Dette 2D- spektrogrammet blir senere analysert av en rekonstruksjonsalgoritme med målet om å hente både attosekundpulsen og IR-pulsen, uten behov for forkunnskaper om noen av dem.

Imidlertid, som Eq. nøyaktig, er de indre grensene for denne teknikken kunnskapen om atomdipolens eiendommer, spesielt om atomdipolkvantfasen .

Rekonstruksjonen av både lavfrekvensfeltet og attosekundpulsen fra et streakspor oppnås vanligvis gjennom iterative algoritmer, for eksempel:

  • Hovedkomponent generalisert projeksjonsalgoritme (PCGPA).
  • Volkov transformerer generalisert projiseringsalgoritme (VTGPA).
  • utvidet ptykografisk iterativ motor (ePIE).

Se også

Referanser

Videre lesning

Eksterne linker

Attosecond grupper i verden